Albert t’Serstevens naît en 1886 à Uccle, en Belgique, où il vit une enfance et une jeunesse cossues. De père flamand et de mère provençale, ce fils d’aristocrate a plutôt l’esprit d’un anarchiste et il dilapide rapidement l’héritage familial, non sans avoir tenté de fonder une communauté marxiste.
En 1911, il publie à ses frais un livre de poèmes, d’accent symboliste, mais il abandonnera très vite la poésie au profit de la prose car, selon ses propres termes, cette dernière « n’enferme pas le sentiment dans des règles étroites, et lui laisse ainsi toute sa spontanéité, toute sa fraîcheur ».
En 1912, Albert t’Serstevens s’établit à Paris où il devient journaliste. Il fréquente alors Jean Cocteau, Pablo Picasso, ou encore Paul Morand, artistes animés comme lui d’une curiosité sans bornes pour tous les pays, toutes les races, tous les climats. Il rencontre aussi Blaise Cendrars, à propos de qui il dira : « Notre amitié est née dès le premier jour, non pas parce que j’admirais Cendrars […], mais parce que nous avions tous les deux le goût de l’aventure […], parce que nous nous foutions, somme toute, de la littérature ».
Refusant la qualité d’écrivain, Serstevens écrira quand même de nombreux romans tels que L’Homme seul (une trilogie écrite de 1920 à 1926), Le Vagabond sentimental (1923), fruit des voyages à pied qu’il a faits en Italie dans les années 1920, Taïa (1929), L’Or du Cristobal (1935, filmé par J. Becker en 1939), qui mêlent tous subtilement la flibuste, les aventuriers et le charme féminin. Il obtient d’ailleurs le grand prix du roman de l’Académie française en 1932.
Épris de découvert de liberté, Albert t’Serstevens va raconter ses pérégrinations dans des récits tels que L’Itinéraire espagnol (1933), L’Itinéraire de Yougoslavie (1938) et L’Itinéraire portugais (1940). Plus que des guides de voyage, ces œuvres font d’un pays une présentation sensible, psychologique, comme personnalisée, et prouvent la connaissance que l’écrivain pouvait avoir du passé et de la culture de la région décrite. Son succès lui permet, de livre en livre, d’augmenter la durée de ses périples ; il parcourt les îles grecques, les îles atlantiques, puis s’en va au Mexique et s’installera même en Polynésie qu’il décrira en 1950, dans Tahiti et sa couronne. Serstevens se marie à Papeete le 14 février 1947 avec celle qui illustrera désormais ses œuvres, Amandine Doré. Il reçoit le Grand Prix de la Société des gens de lettres en 1960. En 1973, à 87 ans, il signe son dernier itinéraire : Flâneries dans Istanbul et ses entours.
Entre deux voyages, Albert t’Serstevens passe de nombreuses heures dans sa riche bibliothèque de l’île Saint-Louis, à Paris, où selon Cendrars, « il lit, il prend des notes marginales pour éclairer sa lanterne, comparer, comprendre, s’instruire, rire, n’être pas dupe et bien équilibré comme il l’est, jouir, mieux jouir de la vie, des sens et de l’esprit. »
Albert t’Serstevens meurt le 21 mai 1974 à Paris à l’âge de 88 ans.